Книги занимают особое место в собрании Музея – это около 70 000 изданий, что составляет почти половину основного собрания. Здесь собраны произведения мировой литературы, мемуары, труды по философии, истории, периодика. Особую ценность представляют почти все прижизненные издания Пушкина, включая «Руслана и Людмилу» (1820) и 14 экземпляров «Евгения Онегина» (1837). Полные комплекты журналов пушкинского времени – «Вестник Европы», «Московский вестник», «Московские ведомости» – воссоздают литературный контекст эпохи. Особый блок составляют книги, входившие в круг чтения самого поэта и его современников. Первостепенное значение имеют книги с владельческими надписями из библиотек В. Л. Пушкина, В. А. Жуковского, П. А. Вяземского, С. А. Соболевского. Книгами из этих библиотек пользовался А. С. Пушкин.
Среди иностранных раритетов представлены издания Эразма Роттердамского (1664) и собрание сочинений Вольтера (1785–1789). Небольшим, но крайне интересным разделом является собрание нот первой половины XIX века. Оно содержит романсы А. А. Алябьева, А. Н. Голицына, Н. С. Титова и других композиторов на стихи А. С. Пушкина.
Самым большим по объему разделом книжного фонда является научная пушкиниана: собрание монографий, книг и статей ведущих ученых-пушкинистов – П. В. Анненкова, П. И. Бартенева, Н. О. Лернера, М. А. и Т. Г. Цявловских, Б. Л. Модзалевского, Б. В. Томашевского.
Значительная и особо ценная часть собрания – это коллекционные библиотеки, поступившие в дар от владельцев, например, научно-справочная «Библиотека С. Н. Голубова», писателя и историка; 95 книг из «Библиотеки для чтения» А. Ф. Смирдина, книгопродавца и издателя, знакомого А. С. Пушкина; книги по музееведению и литературному краеведению из «Библиотеки А. З. Крейна», первого директора музея.
Уникальной частью собрания является «Библиотека русской поэзии И. Н. Розанова» – коллекция книжных памятников, собранных профессором Московского университета И. Н. Розановым (1874–1959). В 1965 году К. А. Марцишевская, вдова ученого и коллекционера, передала в дар музею более 10 тысяч изданий из его собрания: сочинения русских поэтов и их первые переводы на иностранные языки, поэтические сборники, альманахи, песенники, журналы, литературоведческие труды, библиографические и энциклопедические справочники, отдельные оттиски статей, брошюры. Это богатейшее, тщательно отобранное поэтическое книжное собрание дает исчерпывающее представление о русской лирике ХVII–ХХ веков.