Около пятисот предметов насчитывает музейная коллекция скульптуры. В ней находятся как уникальные авторские работы, так и повторные отливки, слепки, изделия художественной промышленности или тиражные экземпляры популярных моделей. Коллекция также разнородна по материалам – это изделия из металла, камня, дерева, стекла и керамики. Наряду с работами отечественных мастеров имеются образцы французской, итальянской и немецкой школ.
Формирование коллекции началось со времени основания музея и было нацелено на пополнение иконографии А.С. Пушкина не только произведениями изобразительного искусства, но и скульптурными портретами поэта, исполненными во второй половине XIX и в XX столетии.
Скульптурная пушкиниана была и остается в приоритете. В ее составе находятся безусловные реликвии. Во-первых, один из немногих экземпляров гипсовой маски, снятой с лица Пушкина в день его смерти скульптором С.И. Гальбергом, и предположительно принадлежавшей кишиневскому другу поэта В.П. Горчакову. Эта маска демонстрировалась на московской пушкинской выставке 1899 года как «лучшая из сохранившихся».
Не меньшую ценность имеет чугунный отлив статуэтки А.С. Пушкина в рост работы скульптора А.И. Теребенева 1837 года. И конечно, бюст поэта, выполненный И.П. Витали также в 1837 году.
Скульптурная пушкиниана XIX – XXI вв. представлена в коллекции лучшими образцами выдающихся российских мастеров: А.М. Опекушина, Р.Р. Баха, П.П. Трубецкого, В.Н. Домогацкого, Н.Я. Данько, А.Т. Матвеева, И.Д. Шадра, М.К. Аникушина, Е.Ф. Белашовой, О.К. Комова, А.Н. Бурганова, Л.М. Баранова и других, в чьих произведениях нашли отражение не только индивидуальный художественный стиль и талант, но и веяния эпохи, исторические события.
Помимо изображений поэта особую часть коллекции составляют скульптурные портреты императоров и членов их семей, государственных деятелей, поэтов и писателей, представленных в работах европейских и российских скульпторов XVIII, XIX и начала XX века. Среди них: Ж.-А. Гудон, М.-А. Колло, Э.-М. Фальконе, Ж.-Д. Рашетт, Х.Д. Раух, Ф.П. Толстой, Н.М. Шредль, П.Н. Тургенев.
Следует отметить комплекс мемориальных предметов. Это скульптуры, сохранившие историю своего бытования и поступившие от родственников прежних владельцев. Например, слепок ренессансной майолики А. делла Роббиа «Мадонна с младенцем» от А.С. Беэр, потомка А.П. Елагиной, родственницы В.А. Жуковского и близкого друга Пушкина; мраморные бюсты Сенеки и Агриппины второй половины XVIII века от А.А. Неелова и В.А. Кох, правнучки Е.П. Бакуниной, в которую поэт был влюблен в лицейские годы; профильный портрет поэта работы А.М. Опекушина от В.П. Шереметева, наследника Вяземских-Шереметевых, владельцев подмосковной усадьбы Остафьево, где у князя П.А. Вяземского в гостях бывал А.С. Пушкин и др.
Портретную скульптуру удачно дополняют жанровые и исторические композиции, литературные и аллегорические сюжеты. Например, популярная серия прославленного медальера Ф.П. Толстого, посвященная событиям Отечественной войны 1812 года и Заграничным походам 1813 – 1815 гг., представлена в коллекции почти в полном составе и в качественных экземплярах. Подобные предметы были распространены в дворянской среде в первой трети XIX века и часто приобретались для украшения интерьеров.