Собрание живописи и графики – одна из жемчужин музейных фондов. В нем насчитывается около 6500 предметов, представляющих все жанровое разнообразие изобразительного искусства: парадные и камерные портреты, городские виды и пейзажи, книжные иллюстрации и эскизы театральных декораций.
Особое место в коллекции отведено портрету – ведущему жанру пушкинской эпохи. Многолетняя собирательская работа музея была направлена на создание галереи современников поэта. В собрании хранятся работы признанных мастеров XIX века: О. А. Кипренского, П. Ф. Соколова, В. И. Гау, А. П. Брюллова, А. Молинари, К. К. Гампельна, Ф. Крюгера. Отдельного внимания заслуживает коллекция миниатюрной живописи XVIII–XIX веков, насчитывающая более 250 портретов.
Центральный раздел коллекции составляют прижизненные изображения самого А. С. Пушкина. Среди них работы К. де Местра (1801–1802 гг.), И.-Е. Вивьена де Шатобрена (1826 г.) и знаменитая «Елагинская копия» (1827 г.). Образ поэта в творчестве мастеров последующих поколений представлен работами К. С. Петрова-Водкина, К. Ф. Юона, С. В. Герасимова, А. И. Лактионова, Н. П. Ульянова и других художников XX–XXI веков.
Значительную часть собрания составляют живописные и графические виды – изображения мест, связанных с жизнью и творчеством Пушкина. Хронологически они охватывают более двух столетий. Подлинной реликвией музея является картина Н. Г. Чернецова «Дарьяльское ущелье», принадлежавшая поэту. Высокой исторической ценностью обладает натурный рисунок А. К. Саврасова «Могила А. С. Пушкина в Святогорском монастыре».
Художники XX века представлены в коллекции такими именами, как Н. С. Гончарова, А. П. Остроумова-Лебедева, В. Ф. Рыбченков, А. А. Осмеркин, Б. В. Щербаков, И. В. Сорокин, Ю. Л. Керцелли, А. З. Иткин и др. Для многих из них творчество и судьба поэта стали неисчерпаемым источником вдохновения.
В течение последних двух десятилетий Музей активно комплектовал изобразительную тургеневскую коллекцию, в которую поступили последний прижизненный портрет писателя 1883 г. работы Ф. Е. Бурова, альбом с рисунками русских художников, принадлежавший Н. Э. Саксу, секретарю И.С.Тургенева, и мемориальное живописное полотно Д. А. Татищева «Скачущий черкес» 1878 года из личных вещей И. С. Тургенева, ставшее своеобразным «памятником» дружеских связей художника и писателя.