Собрание насчитывает около 2000 рукописных материалов. Подлинной драгоценностью является автограф поэта – это несколько строчек, заполненных рукой поэта в 1834 году в Списке книг, которые Пушкин заказал для себя в библиотеке Полотняного завода. Кроме того, хранятся фотокопии всех рукописей А. С. Пушкина, изготовленные специально для музея с оригиналов, находящихся с 1948 года в ИРЛИ РАН (Пушкинский Дом) в Санкт-Петербурге. Не меньшей ценностью обладают документы, имеющие отношение к друзьям, родственникам, современникам поэта: автографы С. Л. и Н. О. Пушкиных, Д. Д. Гончарова, Е. П. Бакуниной, князя П. А. Вяземского, А. С. Грибоедова, В. А. Жуковского, Д. В. Давыдова, Е. А. Баратынского, Н. В. Гоголя и др.
В коллекции хранятся документы историко-бытового содержания, относящиеся к частным и общественным событиям эпохи и повседневной жизни русского дворянства XIX века. Этой группе экспонатов принадлежат рукописные альбомы большого и малого размера с прозаическими и поэтическими текстами, вписанными от руки, проиллюстрированные или декорированные. Коллекция рукописных альбомов дает представление о развитии этого жанра на протяжении всего XIX века.
В связи с открытием Дома-музея Тургенева формируется тургеневский рукописный фонд. Сейчас в нем находятся 10 тургеневских автографов, один из них поистине уникален. Это письмо И. С. Тургенева к графине Н. А. фон Меренберг, младшей дочери Пушкина, является единственным на сегодняшний день выявленным письмом из переписки Тургенева и гр. фон Меренберг по поводу издания писем ее великого отца.